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納米前沿最新集錦

嘉峪檢測網(wǎng)        2017-11-27 09:12

1. JACS:電位控制MOF乙烯吸脫附!

 

Katherine A. Mirica等人發(fā)現(xiàn)不同金屬螯合的bis(dithiolene) MOF在乙烯的分離實(shí)驗(yàn)中可以通過調(diào)節(jié)施加電位控制乙烯的吸脫附。在+ 2.0 V時(shí),乙烯可以吸附在二硫位點(diǎn),反向施加 -2.0 V電位則可以釋放乙烯。并且該MOF不受CO,H2S等氣體毒化影響,表現(xiàn)出超高的穩(wěn)定性。

 

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Porous Scaffolds for Electrochemically Controlled Reversible Capture and Release ofEthylene

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b08102

 

2. JACS:星形納米Au增強(qiáng)拉曼單分子檢測!

 

Tapasi Sen等人發(fā)現(xiàn),利用星形納米Au顆粒上的尖端作為納米天線,通過尖端和Au核的plasma coupling大幅增強(qiáng)其形成的電磁場,從而大幅增強(qiáng)拉曼信號。控制鉚釘在DNAOrigami上的兩個(gè)星形Au納米顆粒之間的距離,以單個(gè)TexasRed (TR)作為被檢測分子,在兩個(gè)星形Au納米顆粒距離7nm和13 nm時(shí),其增強(qiáng)倍率分別達(dá)2 × 1010 and8 × 109倍。

 

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DNA Origami Directed Au Nanostar Dimers for Single-Molecule Surface-Enhanced RamanScattering

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b10410

 

3. JACS:單原子Rh/ZrO2催化甲烷制甲醇!

 

Jongheop Yi,and Hyunjoo Lee等人結(jié)合實(shí)驗(yàn)和DFT計(jì)算發(fā)現(xiàn),ZrO2負(fù)載的單原子Rh可以有效地活化甲烷分子的第一個(gè)C-H鍵。通過紅外表征發(fā)現(xiàn),所形成的-CH3可以吸附在單原子Rh中心,進(jìn)一步在H2O2或者O2參與的情況下可以生成甲醇或甲醛。而同樣條件下Rh的納米顆粒只能催化生成CO2.

 

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Selective Activation of Methane on Single-Atom Catalyst of Rhodium Dispersed on Zirconiafor Direct Conversion

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b11010

 

4. JACS:模擬鈣鈦礦載流子耦合!

 

Csaba Janáky, and Prashant V. Kamat等人將CsPbBr3沉積與多孔TiO2上,并且對其施加不同的電位,通過透射和吸收光譜信號的變化他們發(fā)現(xiàn),在電位由-0.6 V升至+ 0.6 V (vsAg/AgCl過程中載流子的壽命不斷降低,反方向調(diào)控電位變化則會(huì)伴隨載流子壽命的延長。該方案可以有效地檢測鈣鈦礦中的載流子在不同電位下的影響。

 

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Modulation of Charge Recombination in CsPbBr3 Perovskite Films with Electrochemical Bias

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b10958

 

5. JACS:超微電極可控Pt原子沉積!

 

Allen J. Bard等人通過調(diào)節(jié)溶液中的PtCl62-離子(濃度)碰撞到Bi超微電極(UME)的速率,可以控制單個(gè)原子Pt到9個(gè)原子Pt沉積在Bi UME表面。將沉積不同Pt核數(shù)后的超微電極用于催化HER,他們發(fā)現(xiàn)即便是單個(gè)Pt原子沉積在表面,HER反應(yīng)也是發(fā)生在Pt上,而非Bi上。對比不同核數(shù)的HER過電勢,他們發(fā)現(xiàn)核數(shù)越多過電勢約接近金屬Pt,而約少則過電勢越大。

 

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Electrodeposition of Isolated Platinum Atoms and Clusters on Bismuth—Characterization andElectrocatalysis

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b10646

 

6. JACS:Fe,Co雙位點(diǎn)催化ORR!

 

Chunran Chang,Yuen Wu, Yadong Li等人在MOF上利用主客體的策略制備了具有Fe,Co雙位點(diǎn)的催化劑。相比于Pt/C,該催化劑在酸性條件下的ORR中表現(xiàn)出優(yōu)越的催化性能:Eonset, 1.06 vs 1.03 V;E1/2,0.863 vs 0.858 V。在H2/Air電池中,該催化劑表現(xiàn)出超高的穩(wěn)定性。可以穩(wěn)定循環(huán)50,000次,超過100h。DFT計(jì)算進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)Fe,Co雙位點(diǎn)的協(xié)同作用對于O-O的經(jīng)4電子活化過程至關(guān)重要。

 

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Design of N-Coordinated Dual-Metal Sites: A Stable and Active Pt-Free Catalyst forAcidic Oxygen Reduction Reaction

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b10385

 

7. JACS:In2S3–CdIn2S4 納米管可見光催化CO2還原!

 

Xiong Wen “David” Lou等人通過陰離子和陽離子交換的策略制備出了結(jié)構(gòu)均勻的In2S3–CdIn2S4 納米管,這種結(jié)構(gòu)的納米管可以大幅提高光生電子的分離效率,提高CO2的吸附能力,同時(shí)增加表面氧化還原位點(diǎn)。在可見光光照下可以實(shí)現(xiàn)CO2還原為CO,其速率可達(dá)825 μmol h–1 g–1。

 

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Formation of Hierarchical In2S3–CdIn2S4 HeterostructuredNanotubes for Efficient and Stable Visible Light CO2 Reduction

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b10733

 

8. JACS:Cu金屬間化合物催化加氫!

 

Hideo Hosono等人制備了Cu基金屬間化合物 LaCu0.67Si1.33,其中Cu均勻地分布于晶格之間,并且具有較低的功函。在催化硝基還原反應(yīng)中其TOF比負(fù)載的Cu基催化劑高40倍。同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)該反應(yīng)中H-H解離是決速步,而由于Cu具有較低的功函使得其活化能可以低至Ea =14.8 kJ·mol–1,且使得硝基基團(tuán)的吸附更加有利,從而提高反應(yīng)選擇性。

 

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Copper-Based Intermetallic Electride Catalyst for Chemoselective Hydrogenation Reactions

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b08252

 

9. Angew:K-O2電池穩(wěn)定性!

 

Yiying Wu等人結(jié)合離子色譜,電化學(xué)質(zhì)譜等研究發(fā)現(xiàn)在K-O2電池充放電過程中,98%的容量是由KO2所貢獻(xiàn)。不同于Na-O2中的超氧陰離子容易發(fā)生歧化反應(yīng),在K-O2電池中主要為單電子充放電過程K+ +e- + O2 → KO2,這也就解釋了K-O2電池具有更高穩(wěn)定性的根源。

 

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Long-Term Stability of KO2 in K-O2 Batteries

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201710454

 

10. Angew:界面組裝NiPd/CNx催化綠色合成!

 

Christopher T. Seto 和 Shouheng Sun等人利用納米顆粒在多相界面處組裝的特性將3 nm的NiPd納米顆粒組裝在N摻雜石墨烯(NG)并進(jìn)一步將該2D 組裝層轉(zhuǎn)移至Si基底。所組成的NiPd-NG-Si體系在氨硼烷(AB)分解中表現(xiàn)出超高活性,進(jìn)一步將該繁育與硝基氫化反應(yīng)結(jié)合后可以實(shí)現(xiàn)綠色催化合成。

 

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Maximizing Catalysis of Nanoparticles via Their Monolayer Assembly on Nitrogen-dopedGraphene

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201709815

 

11. Angew:三金屬M(fèi)OF催化OER!

 

Xiaoqing Huang, Jian-Ping Lang等人通過水熱法合成的Fe/Ni/Co(Mn)-Material of Institute Lavoisier (MIL-53)三金屬M(fèi)OF材料可以直接應(yīng)用于催化OER反應(yīng)。其活性與其中的金屬元素組成呈火山型曲線關(guān)系,優(yōu)化后的Fe/Ni2.4/Co0.4-MIL-53在20mA/cm2電流密度時(shí)的過電勢為236 mV, Tafel斜率為52.2 mv/dec.進(jìn)一步將MOF生長于泡沫鎳NF之后,所組成的Fe/Ni/Mn0.4-MIL-53/NF在500 mA/cm2的過電勢為290 mV,并且可以穩(wěn)定循環(huán)超過60 h。

 

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NanoscaleTrimetallic Metal-Organic Frameworks Enable Efficient Oxygen EvolutionElectrocatalysis

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201711376

 
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來源:納米人

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